过程工程所在sp杂化氮掺杂石墨炔的氧还原应用研究中获进展

中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室研究员王丹团队及其合作者成功研发了一种sp杂化氮掺杂的石墨炔,在氧还原电催化领域取得新进展。通过周环反应成功在薄层石墨炔的炔键上引入了新型的sp杂化氮原子,实现了氮的定点、定量掺杂(图1)。与其它形式的氮构型相比,sp杂化氮原子的引入使得周围碳原子带有更多的正电荷,更有利于O2的吸附和活化,使电子更易转移到催化剂表面,能够显著提高ORR催化性能。碱性条件下,半波电位(E1/2)为0.87 V,动力学电流密度(Jk)为38.0 mA/cm2,均优于商业Pt/C催化剂,并表现出更好的稳定性和甲醇耐受性(图2)。在酸性条件下,材料的活性虽略低于Pt/C催化剂,但仍优于其它非金属催化剂。这种氮原子可控掺杂的机理和策略为催化剂的设计提供了一种新思路,有力推动了非金属催化剂取代铂基催化剂的进程。

相关研究结果发表在《自然-化学》(Nature Chemistry,2018, 10, 924-931)上。该研究得到国家自然科学基金(项目编号:21325105、21590795、21401199)、中科院创新交叉团队等的支持。

图1. sp杂化氮原子掺杂的石墨炔合成机理图

图2. sp杂化氮原子掺杂石墨炔及商业Pt/C催化剂在碱性溶液中的ORR活性

加载更多>>
责任编辑:马嘉悦
专题 更多>>