科技日报记者 夏凡 通讯员 姚瑶
记者10月4日获悉，宁波东方理工大学讲席教授魏苏淮团队与中国科学院新疆理化技术研究所研究员宋宇团队合作，在紫外色心单光子源的理论设计方面取得重要进展。研究揭示了宿主成键性质对双空位衍生色心零声子线能量尺度的关键作用，建立了综合宿主成键特征与杂质化学作用的设计规则，并据此预测出多种立方氮化硼紫外色心候选。相关成果发表在国际期刊《美国化学会志》上。
单光子源是量子信息技术的重要基础。紫外单光子源在日盲自由空间量子通信、离子量子网络及无标记光谱学等领域具有独特的应用潜力。在适当的紫外窗口，可降低太阳背景对自由空间通信的干扰；与俘获离子相关跃迁波长匹配的紫外光子，则有望构建无须频率转换的离子—光子接口。然而，与可见光和近红外单光子源相比，结构明确、物理机制清晰的紫外色心仍然较为稀少。
宽禁带半导体能够为缺陷态提供较大的能量空间，但宽带隙本身并不保证紫外发光。金刚石的带隙达到5.47电子伏特，其已知色心的零声子线却主要位于可见光和近红外区域。究竟是什么宿主特性决定了色心的发光能区？又如何在合适的宿主中，通过杂质元素选择实现紫外发光？这些问题是定向设计紫外色心亟待厘清的理论基础。
该研究以相邻双空位为基本单元，聚焦由杂质原子与双空位组成的“空位—杂质—空位”（XV）色心。研究团队采用基于HSE杂化泛函的第一性原理计算，结合群论分析与约束占据激发态计算，系统比较了金刚石和立方氮化硼中双空位的电子结构，并研究杂质引入后的光学跃迁规律。
在共价成键的金刚石中，双空位周围的碳原子具有化学等价性，相关成键态与反键态的本征能级分裂仅为0.79电子伏特，使这类色心更倾向于可见光或近红外发光。相比之下，立方氮化硼（c-BN）中硼与氮的电负性差异带来显著的离子性成键特征，两类相关缺陷态分别主要分布在氮和硼近邻原子上，本征能级分裂可达5.61电子伏特，为构建紫外光学跃迁提供了有利起点。这说明，对于双空位衍生色心，宿主的化学成键特征是决定发光能量尺度的关键因素。
在此基础上，团队系统研究了第IIIA、IVA和VA族杂质构成的立方氮化硼XV色心，建立了原子势、晶格应变与轨道杂化共同作用的三通道模型。杂质原子势主要改变缺陷能级相对于带边的整体位置；局域应变倾向于增大成键态与反键态的能级间距；杂质与双空位之间的轨道杂化则倾向于缩小这一间距。三者共同决定局域光学跃迁能否形成及其能量。在可比电子组态下，较重杂质的零声子线总体呈红移趋势，但应变与轨道杂化的竞争会造成非单调变化。
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