我学者提出“单中心近邻原子协同催化”新概念

2018-05-31 12:35:02 来源: 科技日报 作者:

中国科技网·科技日报合肥5月31日电(记者 吴长锋)记者从中国科学技术大学获悉,该校合肥微尺度物质科学国家研究中心和化学与材料科学学院曾杰教授研究团队,通过构筑高铂负载量的铂-硫化钼原子级分散催化剂,揭示出单中心近邻原子协同催化作用机制,且该协同作用是通过近邻金属原子之间的配位硫原子体现出来的。该成果日前作为封面文章发表在最新一期《自然·纳米技术》杂志上。

研究过程中,曾杰教授团队利用合肥光源“光电子能谱实验站”(BL10B)的高温高压反应装置开展了准原位XPS测试,研究了不同类型的单原子在二氧化碳加氢中的反应机理,发现近邻铂原子(铂-硫-铂)之间的配位硫原子能够解离氢气,并且作为反应物和中间产物的吸附位点。在孤立铂单原子上,二氧化碳不经历甲酸中间体而直接转化为甲醇;相反,近邻铂单原子会协同催化二氧化碳加氢反应,改变反应路径,使二氧化碳先转化为甲酸,甲酸进一步加氢生成甲醇。

这项研究工作首次提出了“单中心近邻原子协同催化”这一新概念,突破了人们对单原子之间互不干扰的传统认识。研究发现近邻单原子之间的协同作用是通过其配位原子体现出来的。该发现将人们的视线从单纯对单原子的研究,延伸到对单原子的配位原子的研究,为单原子催化开辟了新的研究方向。

合肥光源是中国科大正在建设的大科学装置,其“光电子能谱实验站”是一个具有多元表征功能的高真空原位平台,可为开展纳米材料以及催化体系的电子结构和催化反应机理研究等提供强大的研究平台。

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责任编辑:赵英淑
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